城市湖泊影响城市低空大气污染物时空分布的机制

黄奥，刘振鑫，陈诗雨，胡建林，陈梓轩; HUANG Ao; LIU Zhenxin; CHEN Shiyu; HU Jianlin; CHEN Zixuan

引 en

城市湖泊影响城市低空大气污染物时空分布的机制

黄奥¹

机构：

1. 南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心/环境科学与工程学院,江苏南京 210044

×
，刘振鑫¹

机构：

1. 南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心/环境科学与工程学院,江苏南京 210044

×
，陈诗雨¹

机构：

1. 南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心/环境科学与工程学院,江苏南京 210044

×
，胡建林¹

机构：

1. 南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心/环境科学与工程学院,江苏南京 210044

×
，陈梓轩²

机构：

2. 江苏科技大学深蓝学院,江苏镇江 212003

×

1. 南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心/环境科学与工程学院,江苏南京 210044；
2. 江苏科技大学深蓝学院,江苏镇江 212003；

Impact mechanisms of urban lakes on spatiotemporal distribution of lower atmospheric pollutants in urban environments

HUANG Ao¹

Affiliation：

1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China

×
， LIU Zhenxin¹

Affiliation：

1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China

×
， CHEN Shiyu¹

Affiliation：

1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China

×
， HU Jianlin¹

Affiliation：

1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China

×
， CHEN Zixuan²

Affiliation：

2. School of Shenlan, Jiangsu University of Science and Technology, Zhenjiang 212003 , China

×

1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China；
2. School of Shenlan, Jiangsu University of Science and Technology, Zhenjiang 212003 , China；

DOI:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20231129002

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参考文献
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目录contents

摘要Abstract
关键词Keywords
1 资料和方法
1.1 研究区域和观测数据来源
1.2 二维陆面过程模型
1.2.1 模型简介和物理参数化过程
1.2.2 参数设置和试验设计
2 结果与分析
2.1 城市濒湖与非濒湖区域近地面大气污染物质量浓度日变化特征的观测分析
2.2 局地大气稳定性和污染扩散特征的模拟及机制分析
2.3 濒湖点位上空污染物比质量浓度的时空特征分析
3 结论和讨论
参考文献

摘要

湖泊在调节局地气候和空气质量方面发挥着重要的作用,城市湖泊对城市局地大气边界层环流和大气污染物输送机制的影响是目前城市空气质量研究的重要问题。本文分析了夏季南京城区濒湖站近地面大气污染物质量浓度的日变化特征,并与相对远离湖泊的非濒湖站的观测结果进行比较。结果表明:对于以近地面排放为主的NO₂,日间濒湖站平均质量浓度比非濒湖站高(1.64±0.29)μg·m^-3,夜间则低(0.51±1.39)μg·m^-3;以边界层中高层生成与传输为主的O₃,呈现出与NO₂相反的趋势,日间濒湖站平均质量浓度比非濒湖站低(9.57±2.19)μg·m^-3,夜间则高(1.24±4.68)μg·m^-3;PM_2.5质量浓度的差值没出现类似特征。利用二维陆面过程模式,并结合不同排放情景,对湖泊-城市陆地分布进行敏感性数值试验。试验结果表明,城市区域内湖面与陆面的热力性质差异影响了低空大气环流和垂直热力稳定度,并进一步影响城市近地面大气污染浓度的扩散传输过程。受湖泊存在的影响,白天位于湖泊及濒湖区域上方的垂直大气热力稳定度高于非濒湖区域上空,低层大气垂直扩散较弱,导致濒湖区域以近地面排放为主的污染物比质量浓度偏高,而以边界层中高层排放与生成为主的污染物比质量浓度则偏低;夜间情况则与之相反。该试验结果与观测数据的变化趋势吻合,且与WRF-Chem模拟结果类似。

Abstract

Rapid urbanization in China has exacerbated atmospheric pollution, particularly in urban areas.Urban lakes played a crucial role in moderating local climate and air quality by influencing atmospheric boundary layer circulation and pollutant transport mechanisms.However, previous studies have relied primarily on mesoscale models, where the influence of additional coupled mechanisms may impact the accuracy of sensitivity results.To address this, we utilized a conceptual urban land surface model to conduct suburban-scale sensitivity experiments, isolating the primary factors and mechanisms by which urban lakes influence the distribution and transport of near-surface pollutants.Focusing on the diurnal patterns of pollutant mass concentrations at lakeside and non-lakeside urban stations in Nanjing during the summer, we found notable differences in pollutant behavior.For NO₂, a ground-emitted pollutant, lakeside stations recorded a daytime average concentration of (1.64 ± 0.29) μg·m^-3 higher than non-lakeside, while nighttime concentrations were (0.51 ± 1.39) μg·m^-3 lower.In contrast, O₃, which forms at mid-and upper-boundary layers, exhibited lower daytime concentrations by (9.57 ± 2.19) μg·m^-3 at lakeside stations, with nighttime levels (1.24 ± 4.68) μg·m^-3 higher.No significant differences were found for PM_2.5 concentrations.Using a two-dimensional land surface model, we conducted sensitivity experiments to examine the effects of lake presence and lake-to-urban land distribution under different emission scenarios.Simulations indicated that the model accurately reproduced key temperature and pollutant mass concentrations patterns, comparable to more complex mesoscale model results.Thermal property differences between lake and urban land surfaces significantly impacted low-level atmospheric circulation and vertical stability, altering pollutant diffusion and transport.Daytime thermal stability and limited vertical diffusion over lakeside areas led to a higher concentrations of surface-emitted pollutants near lakes, while concentrations of pollutants formed at mid-levels were lower compared to non-lakeside areas;this pattern reversed at night.Simulation outcomes aligned well with observed data trends and were qualitatively consistent with WRF-Chem results.While emphasizing rigorous monitoring and data processing methods, spatial heterogeneity of urban structures and emissions, as well as observational data limitations, introduced some uncertainties.Future research should incorporate more extensive data from diverse urban regions to better generalize these patterns and strengthen the theoretical foundation for air quality management in urban lakeside environments.

关键词

土地利用类型；陆面过程；垂直大气稳定度；城市空气质量

Keywords

land use type ； land surface processes ； vertical atmospheric stability ； urban air quality

近年来中国发生的大规模快速城市化进程带来了巨大的环境压力（Zhang et al.，2023; Zhao et al.，2023），城市区域大气污染就是其中的突出问题之一（Lin and Zhu，2018; 王康宏和倪婷，2019）。根据《2021年中国生态环境状况公报》，全国339个城市中121个未能达到中国空气质量标准。其中，以细颗粒物（PM_2.5）、臭氧（O₃）、可吸入颗粒物（PM₁₀）为首要污染物的超标天数分别占总超标天数的39.7%、34.7%、25.2%（生态环境部，2022）。严重的大气污染对人类健康具有潜在危害，并可引发呼吸系统和心血管疾病（王莼璐等，2021; Ju et al.，2022; Luo et al.，2023）。
城市湖泊具有重要的自然生态和人文景观价值，尤其在调节局地气候和空气质量方面发挥着重要作用。观测研究表明，湖泊的蒸发作用和高比热容有助于调节周边环境温度和提高相对湿度（Hathway and Sharples，2012; Manteghi et al.，2015; Ampatzidis and Kershaw，2020）。具体来说，白天湖泊吸收太阳辐射存储热量，使濒湖区域的大气温度比邻近城区低2~6℃（Manteghi et al.，2015），湖泊蒸发导致周边相对湿度上升（Saaroni and Ziv，2003）; 夜间湖泊以潜热与感热的形式向外释放热量，使濒湖区域更加温暖（Steeneveld et al.，2014）。城市湖泊的上述调节机制有效改善了城市居民的身心健康和城市的宜居度（Xu et al.，2010; Gunawardena et al.，2017）。同时，因湖泊而改善的局地小气候显著影响了城市空气质量。研究表明，湖泊及周边区域较高的相对湿度可加强颗粒物的吸湿生长和向地表的沉积（Fu et al.，2016; Liu et al.，2016），对大气颗粒物的二次形成过程（Lou et al.，2017）和区域大气颗粒物浓度及粒径谱（汤天然等，2016）产生重要而复杂的影响。
湖面与陆面的热动力差异往往造成濒湖区域形成以昼夜为周期的湖陆风环流，这种局地热力环流显著影响着区域内大气污染物的扩散和输送及空气质量（Cleary et al.，2022; Zhao et al.，2022）。对美国密西根湖（57 757.00 km²）（Laird et al.，2001）、加拿大安大略湖（70 400.00 km²）（Wentworth et al.，2015）和伊利湖（25 667.00 km²）（Sills et al.，2011）、中国太湖（2 428.00 km²）（Wang et al.，2017）等大型内陆湖泊的长期实地观测试验，揭示了湖风的时空发展、发生频率和空间结构及其对近地面大气污染形势的影响。例如，Wentworth et al.（2015）统计了研究期间安大略湖形成湖风环流的天数，发现湖风日O₃质量浓度显著高于非湖风日，且位于环流内濒湖区域的观测站点O₃质量浓度比环流外的站点更高。
中尺度空气质量模型和相应的敏感性数值试验是探讨上述科学问题的重要工具和方法。Zhang et al.（2017）利用中尺度WRF-Chem模式，通过将湖泊下垫面改为耕地的陆面敏感性试验发现，修改后的原来太湖湖面位置上空的臭氧质量浓度平均降低约25.7 μg·m^-3。由于湖-陆热力性质的差异，当白天太湖的湖风吹过陆地时，将在湖滨地区形成一个热力内边界层，并将从湖区水平输送而来的臭氧集中在热力内边界层内（Ogawa et al.，1986），导致处于太湖下风向的苏州城区臭氧质量浓度升高（王凡等，2019）; 而夜间陆风的形成则导致太湖上空产生强烈的辐合抬升运动，在湖面上空1.5~2.0 km处产生高质量浓度的臭氧区（Wang et al.，2021）。
以往的研究大多利用主流的中尺度大气数值模式关注大型湖泊对周边区域跨城市尺度的大气环流输送和扩散过程以及城市整体大气污染浓度的影响（Zhang et al.，2017; Stanier et al.，2021; Pierce et al.，2023），且已取得许多有意义的研究成果。目前，观测已证实中型内陆湖泊如太浩湖（490.00 km²）也能产生湖风环流（Burley et al.，2015），且湖的中央存在高质量浓度臭氧，这可能是由湖面较少的干沉降和高大气稳定度造成的（Burley et al.，2015; Stauffer et al.，2015）。为此需要进一步验证中小型湖泊的存在对近地面大气污染物传输和浓度分布影响的可能机制。过去的相关研究大多利用中尺度模式，但这些模式包含了很多很复杂的物理机制，它们共同影响模拟结果，即使是针对特定变量的敏感性试验，也会触发其他机制的耦合效应而影响对比验证结果（Zhang et al.，2017; Wang F et al.，2023）。因此，部分研究尝试创新思路和技术方法。例如，有学者采用相关性分析方法，从宏观角度研究了水体与污染物质量浓度的关系，并发现水体覆盖率每增加10%，PM_2.5、PM₁₀和NO₂的年均质量浓度相应下降2.45%、2.96%和9.65%（Zhu and Zhou，2019）。然而，由于空气污染过程受到本地排放、周边输送、气象条件、地形地貌等多种因素的影响（Chang et al.，2019; Dong et al.，2020; 王孜澈等，2024），所以相关性分析方法仍存在一定的局限性，它并不能充分考虑其中的具体作用机制。由此本研究试图使用亚城市尺度的概念化城市陆面模型，建立概念化的城市-湖泊分布格局，通过对其中有可能影响大气边界层能量和环流结构的物理机制进行敏感性试验，揭示城市湖泊的存在影响近地面污染物扩散与输送的最根本的敏感因子及其作用机制。本研究的概念模型结果与中尺度模式模拟结果的对比验证放在文后附录A中。
本研究首先对南京市内玄武湖区域和九龙湖区域的夏季逐小时观测数据进行统计分析，探究各区域内濒湖站与非濒湖站的NO₂、O₃、PM_2.5质量浓度的站点数据差异及其时间变化特征，这些污染物分别被用来表征近地面本地排放、高空和周边输送以及本地-传输复合型污染指标物; 接着利用二维陆面过程模式结合不同排放情景进行湖泊-城市陆地敏感性数值试验，通过模拟结果与观测结果的对比，探讨城市湖泊对城市近地面大气污染扩散和传输特征及时空分布差异的影响。该研究可为今后的城市规划提供指导，为城市濒湖区域空气污染治理提供理论依据。
1 资料和方法
1.1 研究区域和观测数据来源
为了尽可能避免因城市建筑分布与道路密度的空间异质性造成的影响，本研究在监测站点的选择过程中，首先以站点位置周边平坦、建筑布局均一、站点架设位置足够高为标准; 其次要求在5 km范围内同时存在濒湖站点（距离城市湖泊水平距离小于200 m）和非濒湖站点（距离城市湖泊水平距离大于2 km），以便进行对比研究。我们逐一考察了南京市13个国控站点和一些架设条件较好的省控站中符合研究需要（距离湖泊较近的站点，以及与前者相比可能存在对照意义的站点）的站点及其区域（部分备选站点周边具体情况的图文详见本文附录B），最终选取南京市内的玄武湖（南京城市内湖，湖面面积约为3.78 km²; 图1b）和九龙湖（南京城市内湖，湖面面积约为0.49 km²; 图1c）及周边城市区域作为研究对象，并相应选择玄武湖站点、九龙湖站点代表各自区域内的濒湖站; 相应地，草场门站点和彩虹桥站点作为非濒湖的对照站点。它们的监测结果基本能反映所属区域内的空气质量。
本研究使用的数据为玄武湖、九龙湖、草场门、彩虹桥4个空气质量监测站2019—2021年O₃、NO₂、PM_2.5逐时质量浓度数据。空气质量监测站站点位置如图1所示。数据来自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台（http ://www .cnemc .cn/）。在本研究关注的区域内，NO₂主要由近地面排放生成，且由于寿命较短，其影响范围的局地性和近地面特征非常明显; 而O₃则相反，很少在近地面排放或生成，主要以边界层上部及以上的生成为主，且其寿命相对较长，受中尺度水平传输的影响较大。因此，本文选择NO₂和O₃作为近地面排放和中高空传输与生成的污染指标物; 而PM_2.5排放源分布、生命周期、一次和二次机制特征均较复杂，我们认为其本地排放和周边传输影响均较明显，并将其作为上述两种指标物的对比。
本研究对上述站点的空气质量监测数据进行了质量控制，首先根据生态环境部发布的《环境空气质量标准》（GB3095-2012）的规定，剔除了原始观测数据中的异常值、缺测值和无效数据; 其次，考虑到城市排放和污染物浓度的非均质性（即不同站点污染物浓度受小局地源影响而导致的差异），采用稳健局部近似回归算法（Ruckstuhl et al.，2012; Pu et al.，2014），将远离拟合曲线的观测值过滤掉，以平滑局部波动，保留的值即为具有本底特征的值，从而尽可能减小局地源排放的影响。该算法的基本原理如下。
图1 研究区域地形与地表利用类型（蓝色圆点表示濒湖站，黄色圆点表示非濒湖站）：（a）南京市地形；（b）玄武湖区域地表利用类型；（c）九龙湖区域地表利用类型
Fig.1 Topography and land use of the study area (Blue circles represent lakeside stations, and yellow circles represent non-lakeside stations) : (a) Nanjing topography; (b) land use types in the Xuanwu Lake area； (c) land use types in the Jiulong Lake area
首先，将观测的实际质量浓度值定义为Y（t），基本等量关系为：

Y (t) = g (t) + m (t) + E_{}

(1)

式中：g（t）是本底值质量浓度；m（t）是t时刻的局部污染所产生的影响；E是测量误差。
假设基线信号g相对于局地信号m的任意贡献变化幅度较小，局地信号m在很多时间点t为零，那么可以假设g为光滑曲线。如果在时间点t上满足m（t）远大于标准差σ（足以显示出局地污染的明显贡献），则将观测值Y（t）视为异常值。在这种情况下，建立局部线性回归模型来估计基线信号 $\hat{g}$ 。即求解：

\begin{matrix} \hat{g} (t_{0}) = {a r g m i n}_{θ} \sum_{i = 1}^{n} W_{r} (t_{i}) K (\frac{t_{i} - t_{0}}{h}) \{y_{i} - [θ_{0} + \\ {θ_{1} (t_{i} - t_{0})]\}}^{2} \end{matrix}

(2)

式中：K[（t_i-t₀）/h]为核心权重函数；h为邻域宽度，它使用了tricube核函数；y_i是实际观测值；θ₀为截距项；θ₁为斜率项。
为了弱化无关的局地信号的权重，引入了W_r（t_i）为非对称稳健性权重：

W_{r} (t_{i}) = \{\begin{matrix} 1, i f r_{i} < 0 \\ {\{m a x [1 - {(\frac{r_{i}}{b})}^{2}, 0]\}}^{2}, o t h e r w i s e \end{matrix}

(3)

式中：r_i=[y_i-g（t_i）]/σ；调整常数b一般为3.5。
最后，为了实现REBS技术，需要规定尺度参数σ（即测量噪点），一般根据负残差的标准差计算：

{\hat{σ}}_{asd} = \sqrt{\frac{1}{# \{i : r_{i} ⩽ 0\}}} \sum_{i : r_{i} ⩽ 0} {(r_{i})}^{2}

(4)

总而言之，该算法的主要过程如下：1）对于每一个观测值，使用式（2）的局部回归模型估计基线信号 $\hat{g}$ ，稳健性权重W_r（t_i）=1；2）使用式（4）估计尺度参数σ并通过式（3）计算稳健性权重W_r（t_i）；3）重复上述步骤直至曲线收敛。
本研究主要借助R软件中的IDPmisc程序包实现，考虑到大气污染物质量浓度的季节变化，把邻域宽度设置为90 d，即以整个夏季的数据为一次拟合。计算后可得到标准偏差σ，据此把拟合值±4σ之外的值视为受局地污染影响较大的值，给予剔除。
1.2 二维陆面过程模型
1.2.1 模型简介和物理参数化过程
为了研究城市湖泊对城市局地大气污染扩散的影响，我们开发了一个较为简单的二维陆面过程模型。该陆面模型忽略了陆面生物化学过程、复杂城市冠层结构、地形高度等，主要考虑地表能量平衡、近地面湍流、地表粗糙度、零平面位移高度和大气流动的动力拖曳过程、地面水汽蒸散以及大气污染物的扩散传输等过程，方便对水陆和其他不同地表利用类型的空间分布格局和陆面特征进行仿真和理想化设置。该模型可输出下垫面感热通量、潜热通量、动量通量、水汽通量，以及气温和大气污染物扩散浓度的二维空间场等。该模式仅需较少的初始参数、初边值设定和计算代价，就可以完成对城市区域陆面过程和近地面气象场的主要特征的模拟，并方便进行地表利用类型和主要陆面参数的敏感性数值试验，进而验证特定区域的陆面过程和大气污染扩散过程的可能机制。该模型采取水平均一对数风速廓线（Masson，2000）和常通量中性大气层结位温廓线假设（胡小明和刘树华，2005），而其地表能量与水分平衡参数化方法主要参考了北京大学的三维陆面过程及边界层模式（胡小明和刘树华，2005）以及Noilhan and Planton（1989）提出的陆面过程的参数化方法（即NP-89模式）。
该模型中的关键机制和物理参数化方案介绍如下：
1）平流与扩散过程参数化
①平流方程描述的是某一物理量的局地变化仅由该物理量的平流所致，二维平流方程的形式（陈雄山，1979）为:

\frac{\partial A}{\partial t} + u \frac{\partial A}{\partial x} + w \frac{\partial A}{\partial z} = 0 。

(5)

式中：A（x，z，t）是被平流的任一物理量；u、w分别为x、z方向的风速分量。
②扩散方程是求解由风场和湍流场造成的大气污染物在二维空间中的扩散传输过程，并求解质量浓度的空间分布，其数值方程（陈泮勤，1985）为：

\frac{\partial C}{\partial t} = C_{k z} \frac{\partial^{2} C}{\partial x^{2}} + C_{k z} \frac{\partial^{2} C}{\partial z^{2}} - u \frac{\partial C}{\partial x} - w \frac{\partial C}{\partial z} .

(6)

式中：C（x，z，t）是污染物质量浓度；C_kz为垂直动量湍流交换系数；u、w分别为x、z方向的风速分量。
湍流扩散系数由混合长方案确定，该方案采用经典Prandtl半经验混合长理论，由Monin and Obukhov（1954）推广到近地面湍流混合问题的解决中，其方程的形式为：

C_{k z} = l^{2} {[{(\frac{\partial u}{\partial z})}^{2} + {(\frac{\partial v}{\partial z})}^{2}]}^{\frac{1}{2}} F_{m} (R i)

(7)

式中：l为湍流混合长；F_m（Ri）为关于理查森数（Ri）的函数，Ri表示大气静力稳定度与垂直风切变的比值的无量纲数。其方程的形式（Nieuwstadt，1984）为：

R i = \frac{g}{T} \frac{\frac{\partial T}{\partial z}}{{(\frac{\partial u}{\partial z})}^{2} + {(\frac{\partial v}{\partial z})}^{2}}

(8)

式中：T为位温；g为重力加速度。
另外，混合长l一般采用的形式（Blackadar，1962）为：

l = \frac{k}{1 + \frac{k}{λ}} .

(9)

式中：k为卡门常数，取k=0.4； λ为渐进混合长，模型调优后选取λ=300 m。
2）地表能量与水分平衡参数化
①地表能量平衡是陆面模式的核心机制，其方程的形式为：

Q_{d r} + Q_{l r} = H_{s s} + E_{s l} + H_{s q} 。

(10)

式中：Q_dr为地表吸收的直接太阳辐射通量，由式（11）给出；Q_lr为地表吸收的长波辐射通量，由式（15）给出；H_ss为地表感热通量，由式（20）给出；E_sl为地表潜热通量，由式（22）给出；H_sq为地表与深层土壤之间的热量通量。
②直接太阳辐射通量Q_dr是指没有被大气分散或吸收，直接到达地面的太阳辐射。计算该通量的基本方法涉及太阳辐射强度、大气对太阳辐射的吸收和散射。其通过下式估算：

Q_{d r} = S_{0} c o s (θ_{z}) τ (1 - α)

(11)

式中：S₀为太阳辐射常数，取S₀=1 353 W·m^-2；θ_z为太阳高度角，即太阳光线与地面垂直方向的夹角；τ为大气透过率，表示从大气顶部到地面的太阳辐射能量的比例，使用经验公式τ=（T_AT-A_Q3）估算；α为地表反照率，是表征地表对太阳辐射反射能力的参数。
其中，太阳高度角θ_z可使用以下公式估算：

c o s (θ_{z}) = s i n (ϕ) s i n (δ) + c o s (δ) c o s (δ) c o s (h)

(12)

式中：φ为观测点的纬度，取φ为北纬39°；δ为太阳赤纬，即太阳直射点纬度，取δ为北纬19°；h为太阳时角，即从地方时正午到给定时刻的角度差，简化计算为h=π（12-t）/12，t为一天中的时刻。
T_AT是考虑了天空漫反射的经验参数，其方程的形式为：

T_{A T} = 1.03 - 0.08 {(\frac{9.49 \times 10^{- 4} + 0.051}{\cos (θ_{z})})}^{0.5}

(13)

A_Q3是大气对整个太阳光谱的吸收系数，其方程的形式为：

A_{Q 3} = \frac{2.9 D_{p}}{[{(1 + 141.5 D_{p})}^{0.635} + 5.925 D_{P}]} .

(14)

式中：D_P为大气水汽光学厚度。
③地表吸收的长波辐射通量Q_lr是指地面接收的来自大气的下行长波辐射以及其他来源（如云、温室气体、悬浮颗粒等）的辐射。模型中Q_lr的计算方法由Xiong and Qiu（2011）给出，它是大气温度和大气湿度的函数，其方程的形式为：

Q_{l r} = ε_{a} σ T_{2}^{4} - ε σ T_{1}^{4}

(15)

式中：ε_a为大气长波发射率，计算时采用经验公式ε_a= $K {(e_{a})}^{\frac{1}{7}}$ ，其中K为经验常数，取K=0.4，e_a为2 m水汽压，采用经验公式e_a=Q₂p/（Q₂+0.622），p为近地面气压，取p=1 000 hPa，Q₂为2 m参考空气比湿；ε为地表长波放射率，取ε-0.95；T₂为2 m参考气温；T₁为贴地层参考气温；σ为斯蒂芬-玻耳兹曼常数（Stefan-Boltzmann constant），σ=5.67×10^-8W·m^-2·K^-4。
④对于地表温度T的计算，其方程的形式为：

\frac{\partial T}{\partial t} = H_{s q} C_{t} - \frac{2 π}{T_{A U}} (T - T_{s}) 。

(16)

式中：H_sq为地表与深层土壤之间的热量通量，取H_sq=Q_dr+Q_lr-H_ss-E_sl；T_AU为气温变化的1个周期，即1 d，取T_AU=86 400 s；T_s为土壤日平均温度，取T_s=285 K。
⑤对于水分的计算
地表体含水量W_g是指单位体积土壤中水分的体积占土壤总体积的比例，其方程的形式为：

\frac{\partial W_{g}}{\partial t} = \frac{C_{1}}{ρ_{w} D_{1}} (P_{g} - E_{g}) - \frac{C_{2}}{T_{A U}} (W_{g} - W_{g e q}), 0 ⩽ W_{g} ⩽ W_{s a t \circ}

(17)

土壤日平均体含水量是指在一天内土壤中含水量的平均值，其方程的形式为：

\frac{\partial W_{2}}{\partial t} = \frac{1}{ρ_{w} D_{2}} (P_{g} - E_{g} - E_{t r}), 0 ⩽ W_{2} ⩽ W_{s a t}

(18)

式中：ρ_w为水的密度，取ρ_w=1 000 kg·m^-3；D₁为与地表体含水量W_g有关的土壤层厚度，取D₁=0.01 m；D₂为与土壤日平均体含水量W₂有关的土壤层厚度，取D₂=1 m；P_g为到达土壤表面的液态水通量，由于模型不考虑降水，取P_g=0；E_g为土壤蒸发通量；Et_r为植被叶面生理蒸腾通量（E_g、E_tr的具体计算过程均在下文介绍）；W_geq为重力与毛细管张力平衡时的土壤表面体含水量，其方程的形式为：

W_{g e q} = W_{2} - {(\frac{W_{2}}{W_{sat}})}^{p} {(1 - \frac{W_{2}}{W_{sat}})}^{g p} W_{sat}

(19)

⑥地表感热通量H_ss是指由于温差导致的热量在地表与大气之间的传递，它表征下垫面与大气之间的热交换。模型中H_ss的计算方法由Reginato et al.（1985）给出，其方程的形式为：

H_{s s} = \frac{ρ_{a} c_{p} (T_{1} - T_{2})}{r_{a}}

(20)

式中：ρ_a为空气密度，取ρ_a=1.29 kg·m^-3；c_p为空气比定压热容，取c_p=1 005 J·kg^-1·K^-1（T=300 K时）；T₁为下垫面表面温度，即贴地层温度；T₂为2 m空气温度；r_a为空气动力学阻力（单位：s/m），与风速、粗糙度和大气层结等因素有关，其方程的形式为：

r_{a} = \frac{1}{C_{H} {|U_{2}|}^{\circ}}

(21)

式中：C_H为拖曳系数；U₂为2 m风速（单位：m/s）。
⑦地表潜热通量E_sl是指水分蒸发和植物蒸腾作用过程中的能量转移，其方程的形式为：

E_{s l} = (E_{g} + E_{v}) L_{\circ}

(22)

式中：E_v为植被生理蒸腾与叶面蒸发总通量；L为水汽化潜热，取L=2.5×10⁶ J·kg^-1。
地表水汽蒸发通量E_g是指单位面积、单位时间内从土壤表面蒸发到大气中的水分量，其方程的形式为：

E_{g} = \frac{1}{r_{a}} ρ_{a} (1 - V_{e g}) (q_{s a t} H_{u} - Q_{2}) 。

(23)

式中：V_eg为植被覆盖率；H_u为地表相对湿度；q_sat是气温为T₁时空气的饱和比湿，可以通过Teten经验方程计算得到：

e_{s} = 6.1 \times e x p [17.269 \frac{T_{1} - 273.16}{T_{1} - 35.86}],

(24)

q_{s a t} = \frac{0.622 e_{s}}{p - 0.378 e_{s}}

(25)

另外，地表相对湿度H_u的求解公式如下：

H_{u} = 0.5 [1 - c o s (\frac{π W_{g}}{W_{f c}})] 。

(26)

式中：W_fc为土壤持水量，表征土壤能够吸收和保留的水分总量。
叶面截流水量的蒸发通量E_r是指降水后植物叶面上残留的水分通过蒸发过程返回到大气中的水量，其方程的形式为：

E_{r} = V_{e g} ρ_{a} \frac{δ}{r_{a}} (q_{s a t} - Q_{2})

(27)

式中：δ为截留水的叶面覆盖率。其方程的形式为：

δ = {(\frac{ρ_{w} W_{R}}{0.2 V_{e g} L_{A l}})}^{0.667}

(28)

式中：W_R为与土壤水分有关的参数；L_AI为冠层叶面面积指数（单位：m²/m²），定义为单位地面面积上的叶面面积总和。
植被叶面生理蒸腾通量E_tr表示通过植物叶片表面的气孔释放到大气中的水蒸气量，其方程的形式为：

E_{t r} = V_{e g} ρ_{a} \frac{1 - δ}{r_{a} + r_{s}} (q_{s t a} - Q_{2})

(29)

植被生理蒸腾与叶面蒸发总通量E_v为叶面截流水量的蒸发通量E_r与植被叶面生理蒸腾通量E_tr之和，其方程的形式为：

E_{v} = E_{r} + E_{t r}

(30)

式（29）中：r_s为地面与植被系统的表面阻抗，其计算过程如下：

F = \frac{1.1 S_{0} c o s (θ_{z}) τ}{80 L_{A l}},

(31)

F_{1} = \frac{F + R_{m i n} / R_{m a x}}{1 + F},

(32)

F_{2} = \frac{W_{2} - W_{wilt}}{W_{fc} - W_{wilt}}

(33)

F_{3} = 1 - 0.06 ρ_{w} (q_{s a t} - Q_{2}),

(34)

F_{4} = 1 - 0.0016 {(298 - T_{2})}^{2},

(35)

r_{s} = \frac{F_{1} R_{m i n}}{L_{A l} F_{2} F_{3} F_{4}^{4}}

(36)

式中：R_min为冠层叶面边界层阻抗最小值（单位：s/m）；R_max为冠层叶面边界层阻抗最大值（单位：s/m）；W_wilt为土壤植被凋萎系数。
该模式没有像当前各主流中尺度模式一样包括更多的物理机制、更复杂的参数化方案和更全面的初边值场，但是该模型包括了与城市-亚城市尺度上的主要动力学和热力学物理过程有关的参数化方案，尤其是对于本研究关心的城市-水体表面的热力和动力特征差异给出了适当的建模和定量关系，并且将城市下垫面视为水平平坦均匀假设下的具有较大粗糙度以及较低含水量和比热容的材料表面，这与第二代陆面模式（如WRF中SLAB或NOAH_1）的复杂度相似（Liu et al.，2006）。基于该模型，本研究能够更好地进行典型天气背景（如特定风向风速、近地面大气垂直热力层结和稳定度等）下的城市-湖泊热动力差异对近地面大气运动、湍流扩散系数以及污染扩散传输影响的研究。相对于全耦合模式（如WRF-Chem），本模式无需必须选择具体的研究区域和时段来模拟一个受多种初边条件强迫的特定个例，且在进行单变量敏感性控制试验时，对于有可能出现的与事实不符的多种物理机制在数值模型中的耦合干扰，可以更方便地防止其发生。因此，本模型更有利于用来验证城市-湖泊陆面分布差异与环境气象结果之间的更加普适性的因果关系。
但是，为了验证本文模拟结果的可靠性，本研究同样使用WRF-Chem模式在同一研究区域、相应情景下进行了城市-湖泊地表利用类型的数值模拟，并对玄武湖及周边城市区域近地面大气环流和污染扩散时空分布特征及其与城市湖泊分布的相关性进行了分析。WRF-Chem模拟结果与本文通过简单城市陆面过程模式得到的结果定性一致，相关结果详见附录A。
1.2.2 参数设置和试验设计
本研究在二维陆面模型中构建了一个湖泊-城市陆地相连的地表利用类型分布情景，如图2a所示。其中，水平方向从点A到点B共30格点，分辨率为1.5 km; 垂直层设置为从近地面2 m开始到高空3 000 m高度共20层不等间隔的格点。该模型采取水平均一对数风速廓线（Masson，2000）和常通量中性大气层结位温廓线假设（胡小明和刘树华，2005），并在模式上风向边界处一定高度设定时间连续的大气污染物排放的单位源强。模拟输出二维空间中的气温、风速和比质量浓度（定义为单位源强下模拟环境中污染物的质量浓度），时间间隔为0.5 h。
对于不同的污染物释放高度，它对近地面造成的影响往往存在差异; 当长距离传输的污染物处于日间边界层以下、夜间边界层以上残留层高度的时候，它往往会对次日的污染过程造成明显影响。此外，从长期观测经验（Sun et al.，2023）以及与地方生态环境局在合作过程中的工作经验来看，对于一些较稳定的大气污染物，基本而言其传输来源的距离与传输高度呈较强的正相关性。由此本研究设计了两种排放情景，一是近地面排放情景，即大气污染物排放源设置在上风向边界20~80 m高度（垂直第5—7层），主要代表近地面排放或者生成的污染物; 二是中高空排放情景，即大气污染物排放源设置在上风向边界1 000~1 500 m高度（垂直第15—17层），主要代表边界层内中高层传输或者生成的污染物。而且在不同排放情景下，对湖泊下垫面特征进行数值敏感性试验，共计4组试验（表1）。其中，试验1与试验3中考虑了湖泊的存在，在模型中将地表第1—15格点设置为湖泊下垫面、第16—30格点设置为城市陆地（图2a、c）。而试验2与试验4中则不考虑上述湖面的存在，即地表所有的格点均为城市陆地（图2b、d）。表2给出了湖泊和城市陆地的陆面参数设置。4组试验中其他配置的初边值保持相同。每组试验的模拟时长为3 d，其中前24 h为模式起转。
2 结果与分析
2.1 城市濒湖与非濒湖区域近地面大气污染物质量浓度日变化特征的观测分析
利用2019—2021年南京市空气质量监测数据，对玄武湖和九龙湖区域濒湖站与非濒湖站观测中NO₂、O₃、PM_2.5的日变化特征及其差异进行分析。图3显示了夏季濒湖站和非濒湖站的NO₂、O₃、PM_2.5日内逐小时质量浓度序列。
如图3a所示，在玄武湖区域，NO₂质量浓度的日变化趋势在濒湖站与非濒湖站基本一致，均呈现出双峰型分布。每日的质量浓度峰值分别出现在08时和21时（北京时，下同）前后，与交通的早晚高峰期相对应，可见NO₂质量浓度受交通源排放影响较大。但两站点间的NO₂质量浓度存在明显差异。日间濒湖站NO₂平均质量浓度比非濒湖站高，夜间则相反。结合平均质量浓度昼夜变化箱线图（图4a）可知，在日间，濒湖站与非濒湖站质量浓度差异的变化范围为（2.03±0.36）μg·m^-3（中位数±标准差之差），而在夜间则为（0.44±0.45）μg·m^-3。如图3d和图4b所示，在九龙湖区域，NO₂的时间变化特征与玄武湖区域情况类似，但由于该区域处于城市近郊区，所以NO₂质量浓度整体偏低。而濒湖站与非濒湖站的质量浓度差异特征也基本相似:在日间，濒湖站NO₂平均质量浓度比非濒湖站高（1.24±0.21）μg·m^-3，而在夜间，则低（0.57±2.32）μg·m^-3。
如图3b所示，在玄武湖区域，濒湖站和非濒湖站的O₃质量浓度的日变化趋势均呈现出较明显的白天高、夜间低的单峰型变化特征。日间发生在大气边界层中高层的光化学反应生成过程和夜间发生在近地面的滴定及沉降作用是形成该日变化的主导因素。但是另一方面，如图4a所示，同样位于玄武湖区域的濒湖站和非濒湖站的O₃质量浓度则存在显著差异:日间濒湖站O₃平均质量浓度比非濒湖站低（10.34±1.24）μg·m^-3; 而到了夜间，则偏高（0.05±8.26）μg·m^-3。如图3e和图4b所示，九龙湖区域的两个站点的O₃数据也存在类似情况:濒湖站日间O₃平均质量浓度比非濒湖站低（8.79±3.14）μg·m^-3; 而在夜间，则高（2.43±1.10）μg·m^-3。O₃质量浓度的日变化趋势和两个区域内各自站点间的质量浓度差异特征，均与NO₂质量浓度的特征相反。
图2 不同排放情景下敏感性试验中的地表利用类型分布示意图（O点表示湖陆交界点，L点表示濒湖点位）:（a）试验1;（b）试验2;（c）试验3;（d）试验4
Fig.2 Schematic of land use distribution in sensitivity experiments under different emission scenarios (O indicates the intersection point between lake and land, and L represents the lakeside point) : (a) Experiment 1; (b) Experiment 2; (c) Experiment 3; (d) Experiment 4
表1 排放情景与敏感性试验设置
Table1 Emission scenarios and sensitivity experiment setup
表2 数值模拟试验中主要陆面参数设置
Table2 Primary land surface parameter settings in numerical simulation experiments
如图3c、f所示，玄武湖区域和九龙湖区域内所有站点的PM_2.5质量浓度的日变化趋势均表现出单峰单谷型分布。每日的质量浓度峰值出现在08—10时，每日的谷值则主要发生在午后。但在各自区域内，濒湖站与非濒湖站PM_2.5质量浓度差异的昼夜变化似无特定的规律（图4）。
综上所述，所有站点中上述3种污染物质量浓度的日变化特征均符合以往研究中南京市大气污染物的时间变化规律（贾梦唯等，2016; 谢放尖等，2023; 郑新梅等，2023），但是在玄武湖区域和九龙湖区域内，各自的濒湖站与非濒湖站之间的质量浓度差异的昼夜变化特征则呈现出了明显的规律:在同一区域内，日间濒湖站NO₂质量浓度高于非濒湖站，而夜间则濒湖站低于非濒湖站; O₃的情况与NO₂恰好相反; PM_2.5的情况较复杂，在现有的观测数据容量条件下未发现类似的规律。
图3 夏季濒湖站与非濒湖站NO₂（a、d）、O₃（b、e）、PM_2.5（c、f）平均质量浓度的逐小时时间序列（蓝线为濒湖站，黄线为非濒湖站，红线为两者差值; 左侧y轴显示质量浓度变化，右侧y轴显示差值变化）:（a—c）玄武湖区域;（d—f）九龙湖区域
Fig.3 Hourly time series of average mass concentrations of (a, d) NO₂, (b, e) O₃, and (c, f) PM_2.5 at lakeside stations and non-lakeside city stations in summer (Blue lines indicate lakeside stations, yellow lines represent non-lakeside stations, and red lines denote the differences between the two.The left y-axis shows the change in mass concentration, while the right y-axis indicates the difference values) : (a—c) Xuanwu Lake area; (d—f) Jiulong Lake area
2.2 局地大气稳定性和污染扩散特征的模拟及机制分析
为了进一步探讨城市湖泊的存在对城市大气局地环流和污染物扩散传输的影响，并验证其可能的机制与上述观测事实之间的相关性，本研究利用二维陆面模式结合不同排放情景，对湖泊-城市陆地理想分布特征下的气象场和比质量浓度场进行了敏感性数值模拟。试验设置见本文第1.2.2节。
图5给出了气温垂直剖面的模拟结果。值得注意的是，由于试验1与试验3的下垫面设置与初边值设定相同，输出的气象场也相同，试验2与试验4同理。如图5所示，填色内容是气温，纵坐标表示模型中的垂直层，横坐标表示水平分层，其中第1—15层代表城市湖面区域，第16—30层代表城市陆地区域。结果显示，在白天的大多数时段中，城市陆地上空的气温明显高于湖面上空（图5a—c），且越接近地面（水面）这个差异越明显，该水平差异可以最大达到500 m以上高度。这主要是由于湖水的比热容大于城市陆地，故在白天强烈的太阳辐射强迫下，城市陆面的近地面大气温度上升明显快于湖面上空。相应地，夜间湖面附近大气降温明显慢于陆面附近，至04时前后近地面气温的水平差异发生逆转，即湖面附近气温高于陆面（图5d）。该模拟结果与其他研究者使用更复杂的中尺度模式模拟得到的特征较为类似（Wang J L et al.，2023），且与大气边界层理论的一般规律相符合。这说明本研究使用的概念化二维陆面模式可以基本模拟出陆面过程的主要特征。而在不考虑湖泊存在的试验2和试验4中，气温的垂直分布在所有时段都较均匀（图5e—h）。该现象表明，湖泊-城市陆地陆面特征的差异是造成上述近地面气象场水平差异的首要因素。
图4 夏季濒湖站与非濒湖站NO₂、O₃、PM_2.5平均质量浓度昼（12—18时）、夜（00—06时）变化（蓝线为濒湖站，橙线为非濒湖站; 箱体内部水平中线表示中位数，箱体的上下边界分别表示上下四分位数，胡须表示四分位数范围的1.5倍）:（a）玄武湖区域;（b）九龙湖区域
Fig.4 Diurnal variation of average mass concentrations of NO₂, O₃, and PM_2.5 at lakeside and non-lakeside city stations in summer (Blue lines indicate lakeside stations, while orange lines indicate non-lakeside stations.The horizontal line inside each box represents the median; the upper and lower box boundaries represent the upper and lower quartiles, respectively, and whiskers represent 1.5 times the interquartile range) : (a) Xuanwu Lake area; (b) Jiulong Lake area
表3 夏季日间（12—18时）和夜间（00—06时）濒湖站与非濒湖站NO₂、O₃、PM_2.5平均质量浓度
Table3 Average mass concentrations of NO₂, O₃, and PM_2.5 during the day (12:00—18:00 BST) and night (00:00—06:00 BST) at lakeside and non-lakeside city stations
图6给出了在图5所述的近地面气象场分布条件下，近地面排放大气污染物比质量浓度在日内典型不同时刻的垂直分布。污染物自上风方向边界处释放，并通过水平输送和垂直扩散影响下风向比质量浓度的空间分布。由图5i—l可知，在模拟区域近地面大多数空间内，考虑湖泊存在的试验1，在白天模拟的比质量浓度总体高于无湖泊的试验2，而夜间则相反，即试验1模拟的比质量浓度在04时前后低于试验2。与此同时，500 m高度以上与近地面比质量浓度趋势表现相反。可见城市中湖泊的存在影响着大气污染物在垂直方向的扩散。结合图5中气温垂直分布特征可知，该现象主要是由湖面与陆面地表附近大气的垂直气温梯度引起的大气垂直稳定度的差异造成的。具体而言，在白天大多数时段中，湖面附近的气温垂直递减率较小，垂直稳定性较强、湍流系数较小，湖面附近大气相比陆面附近大气具有更弱的垂直扩散能力，不利于近地面排放的大气污染物向高空的扩散，从而造成500 m以上高度的污染物比质量浓度较低，同时近地表比质量浓度较其他时段明显偏高。而在夜间则恰恰相反，湖面附近大气的垂直扩散能力更强，从而造成湖面附近大气中的污染物比质量浓度低于陆面附近，而500 m以上高度的比质量浓度则偏高。此外，无论在试验1还是在试验2中，模拟区域内近地面比质量浓度均表现为日间低、夜间高的特征。这主要是由于湖面和城市地表附近大气均表现为日间垂直气温递减率大于夜间，日间近地面垂直湍流扩散能力高于夜间。这一模拟的情景设计和模拟结果均与观测分析中以近地面排放为主的NO₂质量浓度的日变化趋势相吻合。
图5 模拟的不同时刻气温的垂直剖面:（a—d）试验1或3的模拟结果;（e—h）试验2或4的模拟结果;（i—l）两者模拟结果的差值（试验1或3减试验2或4）
Fig.5 Vertical profiles of simulated air temperature at different times: (a—d) simulation results for Experiments 1 or 3; (e—h) simulation results for Experiments 2 or 4; (i—l) differences between the simulation results (Experiments 1 or 3 minus Experiments 2 or 4)
图7给出了在图5所述的近地面气象场分布条件下中高空排放大气污染物在日内典型不同时刻的比质量浓度的垂直分布。由图7i—l可知，在日间，试验3模拟的近地面大气污染物比质量浓度普遍较试验4低，而在夜间则表现出相反特征，即试验3模拟的比质量浓度在04时前后更高; 与此同时，中高空（1 km高度以上）与近地面比质量浓度的趋势表现相反。该模拟结果与近地面排放情景截然相反，但受到了类似的湖面与城市陆面低空大气垂直稳定度的差异的昼夜变化影响。具体而言，在白天大多数时段中，由于湖泊的存在，湖面附近大气具有更强的垂直稳定性，其垂直扩散能力较弱，中高空排放的大气污染物向下风向近地面传输与扩散受到抑制，导致近地面比质量浓度较低同时中高空比质量浓度偏高。而在夜间至凌晨时段，这一情况发生了逆转，较弱的垂直大气稳定性让更多的污染物从比质量浓度较高的中高空输送到湖面附近，该过程在更稳定的城市陆地附近较弱，造成湖面附近大气污染物比质量浓度相比陆面附近更高，而1 km以上高度的比质量浓度则偏低。此外，试验3与试验4模拟的比质量浓度垂直分布格局基本类似，且近地面比质量浓度均表现为日间高、夜间低的特征，这与近地面排放情景中的变化特征恰好相反。这一模拟的情景设计和模拟结果均与观测分析中以边界层中高层生成与传输为主的O₃质量浓度的日变化趋势相吻合。
2.3 濒湖点位上空污染物比质量浓度的时空特征分析
为了分析和验证城市中湖面和陆面地表附近大气扩散能力的差异对不同高度排放污染物的扩散作用及其影响高度的作用，本研究分析了不同排放情景下比质量浓度的日变化及其垂直分布特征。
图6 近地面排放情景中不同时刻的污染物比质量浓度的垂直剖面:（a—d）试验1模拟结果;（e—h）试验2模拟结果;（i—l）两者模拟结果的差值（试验1减试验2）
Fig.6 Vertical profiles of specific pollutant mass concentrations at different times under a local emissions scenario: (a—d) simulation results for Experiment 1; (e—h) simulation results for Experiment 2; (i—l) differences between the two simulations (Experiments 1 minus Experiments 2)
近地面排放情景下，在考虑湖泊存在的试验1和无湖泊的试验2中，城市濒湖点位上空污染物平均比质量浓度的日变化如图8所示。可知，试验1和试验2污染物比质量浓度的总体变化规律相似，均呈现日间低、夜间高的分布特征，日变化的最低值和最高值分别出现在午后和凌晨前后，即无论有无湖泊的存在，城市近地面大气的垂直扩散能力均表现为白天强、晚上弱的特征。这一变化规律与观测分析中的NO₂质量浓度的日变化趋势相吻合。而在城市濒湖点位上空的不同高度上，其日变化幅度有所差异，在80 m附近高度上变化幅度最大，在2 m高度上变化幅度较小。与此同时，试验1的比质量浓度昼夜变化幅度小于试验2。由图8c可知，06时至20时，试验1与试验2的比质量浓度差为正值，即有湖存在的城市近地面比质量浓度高于无湖的城市近地面，而至20时以后其差值由正转负，再至凌晨达到负极值，即此时有湖存在的城市近地面比质量浓度小于无湖情况，且差异最大。这与观测分析中的濒湖站与非濒湖站之间的NO₂质量浓度差异的昼夜变化特征定性吻合。
在中高空排放情景模拟下，试验3和试验4中城市濒湖点位上空污染物平均比质量浓度的日变化如图9所示。可知，试验3和试验4污染物比质量浓度的总体变化规律均呈现日间高、夜间低的分布特征，日变化的最高值和最低值分别出现在午后和凌晨前后。即无论湖泊是否存在，白天城市低空较强的大气垂直扩散能力均有利于中高空排放污染物向近地面传输与扩散，而夜间则相反。该变化规律与近地面排放情景情况相反，与观测分析中的O₃比质量浓度的日变化趋势相吻合。在城市濒湖点位上空的不同高度上，从20 m到80 m其日变化幅度逐渐增大。图9c显示了两组试验模拟结果的差异。可知，日间（06—20时）试验3与试验4的比质量浓度差为负值，即有湖存在的城市近地面比质量浓度低于无湖的城市近地面，而至20时以后其差值由负转正，再至凌晨达到正极值，即此时有湖存在的城市近地面比质量浓度大于无湖情况，且差异最大。上述模拟结果的差异与观测分析中濒湖站与非濒湖站之间O₃比质量浓度差异的昼夜变化特征定性吻合。
图7 中高空排放情景中不同时刻污染物比质量浓度的垂直剖面:（a—d）试验3模拟结果;（e—h）试验4模拟结果;（i—l）两者模拟结果的差值（试验3减试验4）
Fig.7 Vertical profiles of specific pollutant mass concentrations at different times under a medium-high altitude emission scenario: (a—d) simulation results for Experiment 3; (e—h) simulation results for Experiment 4; (i—l) differences between the two simulations (Experiments 3 minus Experiments 4)
由以上讨论可知，对于以近地面排放和生成为主的污染物以及以边界层内中高层传输和生成为主的污染物，城市湖泊引起的近地面垂直扩散能力的差异会导致其近地面比质量浓度的差异及其昼夜变化，且这两种污染物的差异特征以及昼夜变化特征均相反。如前所述，本研究认为研究区域内的NO₂排放主要来自近地面，且由于生命周期较短，其扩散影响的本地性较强; 而O₃则正好相反，一方面主要来自边界层上部及以上，另一方面由于其生命周期较长，会受到上风向中尺度水平传输的影响，而其近地面排放和生成则较弱。此外，本研究的模拟结果表明，这两种污染物的主要排放或者生成区域大约以距地面500 m高度为界。同时观测发现，该规律对PM_2.5而言并不明显，这可能是因为研究区域中PM_2.5同时存在近地面和高空的排放或传输来源，而这两种不同来源的污染物的质量浓度存在相反的昼夜和高低空时空分布特征，而且它们互相抵消。
为了与上述研究结果进行更充分的对比验证，本研究还使用WRF-Chem模式在同一研究区域、在相应情景下进行了城市-湖泊地表利用类型的敏感性数值试验，对玄武湖及周边城市区域近地面大气环流和污染扩散时空分布特征及其与城市湖泊分布的相关性进行了分析。WRF-Chem模拟结果与本文通过简单城市陆面过程模式模拟得到的结果定性一致，相关结果详见附录A。
3 结论和讨论
1）观测分析表明:玄武湖区域与九龙湖区域污染物质量浓度均呈现出类似的日变化规律，但濒湖站与非濒湖站的昼夜平均质量浓度存在显著差异。对于以近地面排放为主的NO₂，在日间，濒湖站平均质量浓度比非濒湖站高（1.64±0.29）μg·m^-3，而在夜间，低（0.51±1.39）μg·m^-3; 对于以中高空生成与传输为主的O₃，其质量浓度差异特征与NO2恰好相反，在日间，濒湖站O₃平均质量浓度较低，相比低（9.57±2.19）μg·m^-3，而在夜间则偏高（1.24±4.68）μg·m^-3。而PM_2.5的这一特征不明显。
图8 近地面排放情景中濒湖点位上空污染物平均比质量浓度的日变化（不同颜色的线条表示濒湖点位上空不同高度）:（a）试验1模拟结果;（b）试验2模拟结果;（c）两者模拟结果的差值（试验1减试验2）
Fig.8 Diurnal variation of average specific pollutant mass concentrations over lakeside points in a local emission scenario, with different colored lines representing different heights above the lakeside locations: (a) simulation results for Experiment 1; (b) simulation results for Experiment 2; (c) differences between the two simulations (Experiment 1 minus Experiment 2)
图9 中高空排放情景中濒湖点位上空污染物平均比质量浓度的日变化（不同颜色的线条表示濒湖点位上空不同高度）:（a）试验3模拟结果;（b）试验4模拟结果;（c）两者模拟结果的差值（试验3减试验4）
Fig.9 Diurnal variation of average specific pollutant mass concentrations over lakeside points in a medium-high altitude emission scenario, with different colored lines representing different heights above the lakeside locations: (a) simulation results for Experiment 3; (b) simulation results for Experiment 4; (c) differences between the two simulations (Experiment 3 minus Experiment 4)
2）模拟结果表明:一方面，该概念模式可以定性准确地模拟出气温、污染物比质量浓度及其时空变化主要特征; 另一方面，湖面-城市陆面热力性质差异引发的近地面垂直大气稳定度差异是造成上述濒湖站与非濒湖站的污染物比质量浓度差异特征的重要因素。具体来说，白天湖泊的存在使得湖泊以及濒湖区域上方大气稳定度增强，抑制了大气污染物的垂直输送与扩散，导致濒湖区域以近地面排放为主的NO₂的质量浓度偏高，而以边界层内中高层生成与传输为主的O₃的质量浓度偏低，而夜间濒湖区域较不稳定大气使得污染物扩散趋势与白天相反。此外，PM_2.5由于同时存在近地面和中高空的排放或者传输来源，二者存在相反的垂直扩散机制和时空变化特征且两者互相抵消。该模拟结果与观测数据的趋势吻合，且与WRF-Chem模拟结果定性一致。
尽管本研究重点考虑了站点选取标准与数据处理方法，旨在最大程度地减轻城市内部空间异质性和局地源排放对站点间的污染物质量浓度差异的影响。但有限的观测数据以及上述无法完全消除的影响仍旧为本研究的观测分析带来一定的不确定性。面对这一挑战，未来计划在更广泛的城市中获得更多的站点数据样本，以减少因各种因素而造成的结果不确定性，从而进一步提升研究中发现的观测规律的普适性。在此基础上，我们将进一步探究城市湖泊对复杂来源大气污染物扩散与传输的影响机制，进而为城市濒湖区域空气污染治理提供更全面的理论依据。
附录A WRF-Chem模拟结果及其与本文概念化模型结果的定性对比
为了验证该城市陆面模型模拟结果的可靠性，我们使用WRF-Chem模式在南京市及周边地区进行了典型区域典型情景的模拟，并针对该区域内的玄武湖及周边城市区域的大气环流和污染扩散进行了分析。此外，由于受到中尺度模式分辨率的限制，在该案例中，粗陆面网格无法分辨水体面积较小的九龙湖，故未作分析。这是直接使用现有中尺度模式的一个不利之处。模拟区域如图A1a所示，为三层网格嵌套，水平分辨率从最外层到最内层分别为32、8、2 km。垂直方向上共分为34层，模式中第一层大约在地表以上20 m的位置。图A1b显示了D3土地利用类型。模拟使用了MODIS LUCC 2018数据，并由NCEP数据进行驱动。具体的模式设置详见表A1。
图A2显示了不同时刻位温的垂直剖面。可知，在玄武湖周边，湖面上空（图中以XWH标记）相比远离湖泊的其他城市区域上空，日间位温和边界层高度更低，而夜间（主要是20时到凌晨）则更高。在日间，湖面与陆面的温度差异相对来说不太明显，这可能是由于WRF模式中近地面垂直分层较稀疏、模拟分辨率较低所致。
图A1 WRF-Chem模拟域设置（a）和D3土地利用类型（b）
Fig.A1 (a) WRF-Chem simulation domain settings and (b) D3 land use types
表A1 WRF-Chem配置选项和设置
Table A1 WRF-Chem configuration options and settings
图A3、图A4分别给出了不同时刻NO₂质量浓度和O₃质量浓度的垂直剖面。可知，在白天，以近地面排放和扩散传输为主的NO₂，其质量浓度在湖面及稍下风向濒湖区域偏高，而在夜间则明显偏低; 对于以中高空二次生成与传输为主的O₃，在日间，受西风背景下大尺度污染传输过程影响与模拟分辨率限制，边界层内O₃质量浓度相对均一，而在夜间，湖面及下风向濒湖区域近地面O₃质量浓度明显低于其他城市区域。这与本文通过简单陆面过程模式模拟得到的结果在定性上是一致的。该模拟结果表明，本文采用的更为简单的二维城市陆面模式的模拟结果是可靠的，且可以从逻辑上更好解释其现象与城市-湖泊陆面分布之间的因果关系。
图A2 模拟的不同时刻位温沿31.5°N的垂直剖面（黑实线表示行星边界层高度，黑阴影表示地形高度，黑箭头表示风速; XWH表示玄武湖位置）
Fig.A2 Vertical profiles of simulated potential temperature at different times along31.5°N (Solid black lines represent the height of the planetary boundary layer, black shading denotes terrain height, and black arrows indicate wind speed.XWH represents the location of Xuanwu Lake)
图A3 模拟的不同时刻NO₂质量浓度沿31.5°N的垂直剖面（黑实线表示行星边界层高度，黑阴影表示地形高度，黑箭头表示风速; XWH表示玄武湖位置）
Fig.A3 Vertical profiles of simulated NO₂ mass concentration at different times along31.5°N (Solid black lines represent the height of the planetary boundary layer, black shading denotes terrain height, and black arrows indicate wind speed.XWH represents the location of Xuanwu Lake)
图A4 模拟的不同时刻O₃质量浓度沿31.5°N的垂直剖面（黑实线表示行星边界层高度，黑阴影表示地形高度，黑箭头表示风速; XWH表示玄武湖位置）
Fig.A4 Vertical profiles of simulated O₃ concentration at different times along31.5°N (Solid black lines represent the height of the planetary boundary layer, black shading denotes terrain height, and black arrows indicate wind speed.XWH represents the location of Xuanwu Lake)
附录B 备选站点周边环境
备选站点的周边环境如图B1所示。可知:山西路站周边高楼林立，复杂密集，且采样口高度被“埋没”在建筑群中; 瑞金路站站点位置较低、身处瑞金新村小区内，建筑分布不均匀，排放情况复杂; 九龙湖站（省控站）位置较高，周边水面广阔，且空间均一性较好; 类似地，玄武湖站周边开阔且位于一定高度，站点的空间代表性较好; 彩虹桥站、草场门站站点位置较高且远离密集建筑，或者处于城市建筑群中但明显比周边高。据此，山西路站、瑞金路站明显不符合要求，在有限的几个站点中，选择将九龙湖站、玄武湖站作为濒湖站，将彩虹桥站、草场门站作为对照的非濒湖站。
图B1 备选站点周边环境（红框为站点所在位置）:（a）山西路站;（b）九龙湖站;（c）玄武湖站;（d）瑞金路站;（e）草场门站;（f）江宁彩虹桥站
Fig.B1 Surrounding environment of alternative stations, with red boxes indicating station locations: (a) Shanxi Road Station; (b) Jiulong Lake Station; (c) Xuanwu Lake Station; (d) Ruijin Road Station; (e) Caochangmen Station; (f) Jiangning Rainbow Bridge Station
参考文献